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青島能源所開發出新型硝基芳烴高選擇性還原催化劑
2019-10-22   青島生物能源與過程研究所 【

  胺類化合物作為常見的合成切塊在精細化工、藥物化學以及材料科學領域具有廣泛的應用。目前為止,全球每年大約有400萬噸胺類及其衍生物的生產量。根據美國亞利桑那大學Jón Njiarearson教授團隊統計的“2015年全球銷售額前200位藥品”,約170種藥物分子包含氨基等含氮基團。因此,硝基芳烴選擇性還原生產芳胺類化合物一直以來都是化學家們研究的熱點之一。其中貴金屬催化劑(Pd、Pt等)表現出極其優異的催化性能,但對于硝基化合物分子中含有功能性官能團,尤其是易還原的取代基團,往往對目標產物表現出極低的選擇性。

  近日,青島能源所楊勇研究員帶領的低碳催化轉化研究組以儲量豐富、生物兼容性強及環境友好的鐵鹽及竹筍為原料,通過硫原子摻雜策略開發出一條便捷環保、廉價高效的負載型單相黃鐵礦FeS2納米結構催化劑(FeS2/NSC),實現功能性硝基芳烴高度選擇性還原制得苯胺類化物,并表現出目前文獻報道中基于非貴金屬多相催化劑最高的催化活性,且反應條件溫和綠色(以水為溶劑,120oC, 2.0 MPa H2)。相關結果發表在權威期刊ChemSusChem,被選為VIP和期刊封面(圖1),并受邀作為Cover Profile對本工作的研究思路和本研究組進行了報道。研究組職工段亞南為本論文第一作者,楊勇研究員為通訊作者。

  在催化劑開發過程中,通過大量控制實驗和條件優化,實現N,S-雙原子共摻雜多級孔碳載體上高分散負載單相、均一尺寸黃鐵礦FeS2納米顆粒。該催化劑在水相中對不同官能團取代的硝基芳烴,如鹵素、-C=O、-C=C、-CONH2、-ester、-CN等易還原官能團表現出優秀的反應活性、選擇性以及催化性能穩定性。同時,若干含有硝基基團的藥物分子也可被高效高選擇性還原。最后,研究人員通過控制實驗、原位表征并結合理論計算揭示了N,S-雙原子共摻雜碳載體與FeS2納米顆粒間相互作用及載體的大比表面積和多級孔結構特性有效促進了硝基基團高活性和高選擇性還原。

  上述研究得到山東省重點研發計劃(2019GGX102075)和英國皇家學會“牛頓高級學者”基金(NAF-R2-180695)的資助。(文/圖 宋濤)

  圖1. 本文章封面設計圖。

  相關發表論文和專利鏈接:Yanan Duan, Xiaosu Dong, Tao Song, Zhaozhan Wang, Jianliang Xiao, Youzhu Yuan, Yong Yang* Hydrogenation of Functionalized Nitroarenes Catalyzed by Single-Phase Pyrite FeS2 Nanoparticles on N,S-Codoped Porous Carbon, https://doi.org/10.1002/cssc.201901867.

  申請專利:一種硫、氮摻雜負載鐵催化劑及其制備方法和應用,申請號:201811364169.X。

  Front Cover鏈接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/cssc.201902664.  

       Cover Profile鏈接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/cssc.201902665.

 
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